Hoewel het archief van het huis Amerongen voor het grootste deel bestaat uit stukken betreffende het landgoed, bevat het zeer veel familiepapieren die van groot belang zijn voor onderzoekers op diverse historische terreinen. Allereerst zijn daar de papieren van de Van Reedes die in de zeventiende en achttiende eeuw een belangrijke rol hebben gespeeld als diplomaat of militair. Verder zijn er bijzonder veel brieven bewaard, zowel familiebrieven als politieke correspondentie. Doordat de administratie van de huishouding veelal door de rentmeesters verzorgd werd, is in dit archief vanaf ca. 1750 tot 1940 de huishouding vrijwel volledig geboekstaafd. Voorts bevat het een grote collectie kaarten, plattegronden en ontwerpen van het huis, tuin en alles wat daarbij behoort.Ten slotte zijn er nog stukken van andere families, die de aandacht verdienen. Ten eerste zijn er papieren afkomstig van de familie Wijts, via Jacques Wijts, een oom van Margareta Turnor, in het archief terechtgekomen. In de eerste helft van de zeventiende eeuw was deze als militair in dienst van de Staten-Generaal, uiteindelijk als voorzitter van de krijgsraad. Behalve een groot aantal stukken in verband met zijn militaire functies, zijn er ook veel brieven van zijn familieleden bewaard, die deels in Vlaanderen, deels in Engeland woonden.Ten tweede zijn er de papieren van Jules van Bylandt, de in 1906 overleden zwager van Godard van Aldenburg Bentinck. Zijn papieren nalatenschap bestaat voor het grootste gedeelte uit een uitgebreide verzameling foto's, vervaardigd tijdens de vele reizen die hij vanaf 1890 maakte door Europa, Azië en Afrika. Helaas zijn geen documenten overgeleverd over de wijze waarop hij deze reizen organiseerde noch over zijn ondervindingen in die landen. Er moeten ergens nog brieven en aantekeningen van hem bestaan, die echter niet in bewaring gegeven zijn. Momenteel zijn het alleen de door Van Bylandt bewaarde kwitanties die enig licht werpen op de voorbereiding voor deze reizen.